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无限层镍基超导薄膜的Tc在压力下被提升至30 K以上(图文)

发布者：眺望科技发布日期：2022-08-26

在迄今发现的所有超导体中，铜氧化物高温超导体保持常压下超导临界温度(Tc)的最高纪录，其非常规的超导微观机理仍然是凝聚态物理领域最具挑战性的科学问题之一。作为元素周期表中Cu的最近邻元素Ni，早在上世纪90年代初就有理论指出，无限层结构的镍氧化物因与铜氧化物高温超导体具有相似的晶体结构和电子构型，被认为是潜在的高温超导体系。然而，30多年来实验方面的进展迟缓，人们在无限层镍氧化物的多晶、单晶以及薄膜样品中都没有发现超导。直到2019年，美国斯坦福大学Harold Hwang研究小组采用软化学局部规整还原反应(topotactic reduction)，将外延生长的钙钛矿Nd1-xSrxNiO3薄膜前驱体还原为无限层结构的Nd1-xSrxNiO2薄膜，并在其中首次观察到Tc = 9-15 K的超导电性，掀起了镍基超导体研究的热潮[Nature 572, 624 (2019)]。这是近年来超导研究领域的重要进展，立即吸引了大量后续的理论和实验研究，最新进展可以参阅综述文章[中国科学: 物理学力学天文学 51, 047405 (2021)；The Innovation 3, 100202 (2022)]。然而，由于无限层镍基超导薄膜的制备条件苛刻，在较长一段时间内国际上仅有少数几个研究小组可以制备出具有超导转变的薄膜样品，这成为镍基超导研究中面临的主要困难之一。尽管后续研究中报道了其他碱土金属掺杂的稀土镍基超导体，如La1-x(Ca/Sr)xNiO2、Pr1-xSrxNiO2，但最高Tc均没有超过15K，远低于铜氧化物高温超导体的Tc。如何进一步提高镍基超导体的Tc以及其与铜氧化物高温超导体的异同一直是领域内关心的问题。

针对以上问题，中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家研究中心的多个研究团队开展了镍基超导体的实验研究：光物理重点实验室L03组金奎娟研究员团队攻克多项样品制备的技术难题，成功生长出高质量的无限层Pr0.82Sr0.18NiO2（PSNO）超导薄膜，其超导起始温度(Tconset)可达17-20 K，如图1所示，这为深入开展镍基超导体的实验研究奠定了基础。此外，超导国家重点实验室SC07组的朱志海特聘研究员、周兴江研究员团队成功制备出Nd0.8Sr0.2NiO2超导薄膜[Chin. Phys. Lett. 38, 077401 (2021)]。最近，极端条件物理重点实验室EX6组的博士生王宁宁、陈科宇以及孙建平副研究员和程金光研究员，采用六面砧大腔体高压低温物性测量装置，在12.1 GPa高静水压、1.5 K最低温和8.5 T磁场的综合极端环境下，对高质量的PSNO薄膜开展了详细的高压磁电输运性质测量，发现其超导转变温度随压力增加而单调升高且没有出现饱和迹象，12.1 GPa时Tconset升高至约31 K，这表明镍基超导体的Tc可进一步提高。

由于软化学局部规整还原反应制备的无限层镍基超导薄膜非常脆弱，必须在非常好的静水压环境下才能获得其超导转变的压力效应。因此，能提供良好静水压环境的六面砧装置对于获得PSNO超导薄膜较大范围内的压力效应发挥了关键作用。图2展示了采用两种不同液体传压介质测试的两个PSNO薄膜样品的高压电阻率数据。从图中可以看出，超导转变温度随压力增加而单调升高，在12.1 GPa时其Tconset可以达到31 K。图3显示了根据多个样品高压下的测量结果而确定的温度-压力相图，从图中可以确定Tconset的压力系数为dTconset/dP ≈ 1 K/GPa，并且在研究的压力范围内没有饱和迹象，这意味Tc在更高压力下可进一步升高。为了揭示PSNO薄膜超导电性正压力效应的起源，他们还测试了不同压力和磁场下的电阻率曲线，并通过金兹堡-朗道公式和Werthamer-Helfand-Hohenberg (WHH)公式分析了上临界场随压力的变化关系，如图4所示。结果显示，高压下电子有效质量m*单调减小，这意味着电子关联随加压而减弱；而根据近期对无限层镍基超导薄膜的理论研究结果，其Tc与电子关联具有反相关性，这与本研究的实验结果吻合。此外，他们还总结了已报道的无限层镍基超导薄膜最佳掺杂所对应的Tc与c轴长度的关系，如图4(c)所示，可以看出Tc随c轴减小而逐渐升高，这样高压下c轴的持续减小也可以解释Tc随压力单调升高的规律。上述结果对进一步提高镍基超导体的Tc以及构建理论模型和理解其超导机理提供了重要参考。

相关结果近期发表在Nature Communications 13, 4367 (2022)。博士生王宁宁、杨明卫和杨镇为论文共同第一作者，孙建平、金奎娟和程金光为论文共同通讯作者。参与本工作的还包括超导国家重点实验室董晓莉研究员、张华副研究员、朱志海特聘研究员，先进材料与结构分析实验室的谷林研究员、张庆华副研究员，以及日本东京大学的Yoshiya Uwatoko教授。本工作得到科技部重点研发计划、国家自然科学基金委、北京自然基金委、中科院B类先导专项等项目的支持。

[1] N. N. Wang, M. W. Yang, Z. Yang, K. Y. Chen, H. Zhang, Q. H. Zhang, Z. H. Zhu, Y. Uwatoko, L. Gu, X. L. Dong, J. P. Sun, K. J. Jin and J.-G. Cheng; “Pressure-induced monotonic enhancement of Tc to over 30K in superconducting Pr0.82Sr0.18NiO2 thin films”; Nature Commun. 13, 4367 (2022).

链接：https://doi.org/10.1038/s41467-022-32065-x

图1. 无限层Pr0.82Sr0.18NiO2薄膜超导体XRD、TEM以及电阻率数据。